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Title: Catalisadores baseados em óxidos e oxidróxidos de Fe modificados com Nb : obtenção de azoxibenzeno via oxidação de anilina em fase líquida.
Authors: Lima, André Luiz Dias
metadata.dc.contributor.advisor: Silva, Adilson Cândido da
Fajardo, Humberto Vieira
Keywords: Nióbio
Oxidação
Anilina
Issue Date: 2019
metadata.dc.contributor.referee: Oliveira, Luiz Carlos Alves de
Nogueira, André Esteves
Silva, Adilson Cândido da
Citation: LIMA, André Luiz Dias. Catalisadores baseados em óxidos e oxidróxidos de Fe modificados com Nb: obtenção de azoxibenzeno via oxidação de anilina em fase líquida. 2019. 56 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2019.
Abstract: Nesse trabalho a oxidação parcial de anilina em fase líquida foi estudada utilizando catalisadores baseados em óxidos ou oxihidróxidos de ferro modificados com diferentes teores de nióbio. Os materiais sintetizados foram caracterizados por diversas técnicas de caracterização como, difração de raios-x (DRX), isotermas de adsorção/dessorção de N2 (BET), redução a temperatura programada (TPR), microscopia eletrônica de transmissão (MET), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-x (XPS). A atividade catalítica dos materiais foi avaliada em reações de conversão de anilina. Os dados de DRX confirmam que as fases -FeOOH e -Fe2O3 desejadas foram obtidas e através do refinamento de Rietveld sugeriu-se uma substituição isomórfica de Fe3+ por Nb5+ na estrutura do óxido ou oxihidróxido. Os dados catalíticos mostraram que a presença do Nb é essencial para se obter um catalisador mais ativo para obtenção do azoxibenzeno de maneira seletiva. As hematitas em particular têm essa atividade realçada pelo tratamento prévio com peróxido de hidrogênio (H2O2 ‒ 35%), que fez com que o tempo de reação para conversão total do substrato fosse reduzido de 24 horas para 3 horas. Para os catalisadores baseados em - FeOOH puro, sem a presença de Nb, a conversão alcançada foi de 60,6% do substrato com seletividade a azoxibenzeno de 72%, enquanto que o material contendo 10% em massa de Nb converteu o substrato de maneira completa com seletividade à azoxibenzeno de 70% após 24h de reação. Para a hematita, -Fe2O3, contendo 0% em massa de Nb a conversão do substrato foi de 76,5% e seletividade a azoxibenzeno foi de 33,7%, ao mesmo tempo que para o material contendo 10% de Nb e tratado previamente com H2O2 ‒ 35%, a conversão foi de 100,0% e seletividade a azoxibenzeno foi de 80,5%. Esses resultados mostram que esses catalisadores se mostram ativos para esse tipo de reação e externam a importância da incorporação do Nb5+ para conversão da anilina ao produto de interesse azoxibenzeno. Além disso, os dados sugerem que há um efeito sinérgico entre o peróxido de hidrogênio e o Nb nos catalisadores que auxiliam na interpretação dos resultados.
metadata.dc.description.abstracten: In this study, partial oxidation in liquid phase of aniline was studied using catalysts based on iron oxides or oxy-hydroxides doped with different Nb contents. The synthesized materials were characterized by various characterization techniques, such as diffraction X-ray (XRD), adsorption/desorption isotherms (BET), temperature programmed reduction (TPR), transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM) and x-ray excited photoelectron spectroscopy (XPS). The catalytic activity of the materials was evaluated in aniline conversion reactions. The XRD data confirms that the desired -FeOOH and -Fe2O3 phases were obtained, and using Rietveld refinement was suggested an isomorphic substitution Fe3+ for Nb5+ in the structure of the oxide or oxy-hydroxide. The catalytic data showed that the presence of Nb is essential to obtain a more active catalyst to obtain azoxybenzene selectively. The hematite in particular has this activity enhanced by a treatment with hydrogen peroxide (H2O2 ‒ 35%) still in the synthesis, which caused that the time of reaction of the total conversion of the substrate was reduced. For the catalysts based on pure -FeOOH, without the presence of Nb, the conversion achieved was 60,6% of the substrate with 72% azoxybenzene selectivity, while the material containing 10% by mass of Nb converted the substrate of complete with 70% azoxybenzene selectivity. The hematite, -Fe2O3, the material containing 0% by mass of Nb, the conversion of the substrate was 76,5% and the selectivity of azoxybenzene was 33,7% at the same time as for the material containing 10% Nb and The conversion treatment was 100,0% and the selectivity to azoxybenzene was 80,5%. These results show how much these catalysts are active for this type of reaction and show the importance of the incorporation of Nb5+ to convert the aniline to the desired product, azoxybenzene.
Description: Programa de Pós-Graduação em Química. Departamento de Química, Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/11527
metadata.dc.rights.license: Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 11/06/2019 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho desde que sejam citados o autor e o licenciante. Não permite o uso para fins comerciais.
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