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Título: Modelagem e otimização da adsorção de metais tóxicos em coluna de leito-fixo utilizando bagaço de cana-de-açúcar modificado quimicamente como adsorvente.
Autor(es): Xavier, Amália Luísa Pedrosa
Orientador(es): Gurgel, Leandro Vinícius Alves
Gil, Laurent Frédéric
Palavras-chave: Adsorção
Bagaço da cana
Otimização matemática
Calorimetria
Data do documento: 2018
Membros da banca: Gurgel, Leandro Vinícius Alves
Cadaval Junior, Tito Roberto Sant'Anna
Mesquita, Patrícia da Luz
Aquino, Sergio Francisco de
Leão, Versiane Albis
Gil, Laurent Frédéric
Referência: XAVIER, Amália Luísa Pedrosa. Modelagem e otimização da adsorção de metais tóxicos em coluna de leito-fixo utilizando bagaço de cana-de-açúcar modificado quimicamente como adsorvente. 158 f. 2018. Tese (Doutorado em Engenharia Ambiental) - Núcleo de Pesquisas e Pós-Graduação em Recursos Hídricos, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2018.
Resumo: No presente trabalho avaliou-se a adsorção de Cu 2+, Co 2+ e Ni2+, em sistema mono- e multicomponente, em uma coluna de leito fixo utilizando o bagaço de cana de açúcar modificado quimicamente com anidrido trimelítico (BAT) como adsorvente. O estudo foi feito de forma otimizada por meio da utilização do planejamento experimental do tipo composto central, analisando as condições ótimas para as respostas (variáveis dependentes): capacidade máxima de adsorção (Qmax), uso efetivo do leito (H) e eficiência do processo (EPads) na adsorção de cada metal (adsorção monocomponente). Também foi avaliado o efeito da presença de outros metais na capacidade de adsorção do íon metálico de interesse na adsorção em coluna de leito fixo (adsorção multicomponente - Cu 2+, Co 2+ e Ni2+) por meio do planejamento experimental de mistura. Além disso, foi realizada a modelagem matemática das curvas de ruptura obtidas nos experimentos mono- e multicomponente e o estudo do efeito da composição de uma solução de processo sintética na capacidade de remoção dos metais de interesse (Cu 2+, Co 2+ e Ni2+) pelo BAT. A reutilização do BAT em ciclos de adsorção/dessorção consecutivos, o mecanismo de interação estabelecida entre os sítios de adsorção e os íons metálicos, além dos parâmetros termodinâmicos relacionados ao processo de adsorção também foram determinados. Os resultados dos experimentos monocomponente mostraram que os efeitos da concentração (mmol/L) e do tempo espacial (min) interferem de forma semelhante na adsorção dos íons de Cu2+, Co2+ e Ni2+ pelo BAT, obtendo menor ponto de ruptura (tb) para as condições de maior concentração e menor tempo espacial, e maior tb para a condição oposta em todos os ensaios de adsorção. Porém o Ni2+ é adsorvido mais rapidamente, seguido do Co2+ e Cu2+, cujos tempos de exaustão máximos, dentre os ensaios realizados, foram 250, 440 e 850 min para Ni2+, Co2+ e Cu2+, respectivamente. O Cu2+ obteve a maior Qmax (1,060 mmol/g) e o Co2+ a menor Qmax (0,800 mmol/g). As maiores EPads foram obtidas na adsorção de Cu2+ e Co2+, com 76% em ambos e a maior H, de 2,50 cm, foi obtida na adsorção de Cu2+ e Ni2+. Ambos os modelos, de Thomas e de Bohart-Adams, apresentaram bons ajustes aos dados experimentais em todos os ensaios, porém devido aos elevados valores das constantes de Langmuir de cada metal, podese dizer que o modelo de Bohart-Adams representa melhor os sistemas estudados. Os resultados dos experimentos de mistura mostraram que o Cu2+ possui maior afinidade pelo BAT, sendo o Ni2+ e Co2+ substituídos por ele, causando o fenômeno de overshooting em suas curvas de ruptura. A ordem de afinidade foi Cu2+ > Ni2+ > Co2+, que está de acordo com a série de IrvingWilliams. A maior Qmax total foi de 1,088 mmol/g no experimento bicomponente Cu-Co, e a menor Qmax total, de 0,787 mmol/g, foi obtida no experimento bicomponente Co-Ni. Pelos modelamentos das curvas de ruptura dos experimentos de mistura foi possível verificar que os mecanismos de convecção predominaram (Pe >> 10) na maioria dos casos, porém os metais apresentaram diferentes taxas de transferência de massa e etapas limitantes na adsorção em coluna de leito fixo em cada caso, onde Bi apresentou um valor mínimo de 3 e máximo de 100 e η um mínimo de 0,09 e máximo de 1,50. Estes resultados sugerem que é necessário avaliar a adsorção em sistemas dinâmicos antes de promover a aplicação em larga escala ao se utilizar resíduos agroindústrias como bioadsorventes. O estudo com a solução sintética multicomponente mostrou que os íons Cu2+, Co2+ e Ni2+ são adsorvidos preferencialmente pelo BAT. O mecanismo de interação determinado foi de troca iônica e os estudos termodinâmicos mostraram que os sistemas de adsorção são entropicamente dirigidos na condição padrão.
Resumo em outra língua: In the present study, the adsorption of Cu 2+, Co 2+, and Ni2+ was evaluated in a fixed-bed column in mono- and multi-component systems using sugarcane bagasse chemically modified with trimellitic anhydride (STA) as adsorbent. The monocomponent adsorption was optimized by means of central composite experimental designs, analyzing the optimal conditions for the responses (dependent variables): maximum adsorption capacity (Qmax), effective use of the bed (H) and process efficiency (EPads). It was also evaluated the effect of the presence of other metals in the adsorption capacity of a specific metal ion in a fixed-bed column adsorption (multicomponent adsorption - Cu 2+, Co 2+, and Ni2+) by means of a mixture experimental design. In addition, the mathematical modeling of the breakthrough curves obtained in the mono- and multi-component experiments was performed. The effect of a synthetic solution composition on the adsorption capacity of the metal ions, such as Cu 2+, Co 2+, and Ni2+ by STA was also evaluated. The reuse of STA in consecutive adsorption/desorption cycles, the type of interaction between the STA adsorption sites and the metal ions and the thermodynamic parameters related to the adsorption process were also determined. The obtained results for the monocomponent experiments showed that the effects of initial metal ion concentration (mmol/L) and spatial time (min) similarly interfered in the adsorption of Cu2+, Co2+ and Ni2+ ions onto STA, yielding a lower breaking point (tb) in conditions of higher initial metal ion concentration and shorter spatial time, and higher tb in the opposite condition for all adsorption experiments. However, Ni2+ is adsorbed faster, followed by Co2+ and Cu2+, whose maximum exhaustion times were 250, 440 and 850 min for Ni2+, Co2+ and Cu2+, respectively. The Cu2+ ions had the highest Qmax (1.060 mmol/g) and Co2+ the lowest Qmax (0.800 mmol/g). The highest EPads were obtained in the adsorption of Cu2+ and Co2+, with 76% for both and the highest H (2.50 cm) was obtained in the adsorption of Cu2+ and Ni2+. Both Thomas and Bohart-Adams models presented a good fit to the experimental data for all breakthrough curves; however, due to the high values of the Langmuir constants for each metal, it can be concluded that the Bohart-Adams model represents better the adsorption systems studied. The results of the mixture experiments showed that Cu2+ had a higher affinity for STA, where Ni2+ and Co2+ being substituted for it, causing the phenomenon of overshooting in their breakthrough curves. The order of affinity was Cu2+ > Ni2+ > Co2+, which is in good agreement with the Irving-Williams series. The highest total Qmax was 1.088 mmol/g for the Co-Cu bicomponent experiment, and the lowest total Qmax, 0.787 mmol/g, was obtained for the Co-Ni bicomponent experiment. The modeling of the breakthrough curves in the mixture experiments allowed to conclude that the convection mechanisms predominated (Pe >> 10) in most cases; however, the metals exhibited different mass transfer rates and rate-limiting steps in fixed-bed column adsorption experiments, where Bi had a minimum value of 3 and maximum of 100 and η a minimum of 0.09 and a maximum of 1.50. These results suggest that it is necessary to evaluate the adsorption in dynamic systems before promoting the application in large scale when agroindustrial residues are used as bioadsorbents. The study with the multicomponent synthetic solution showed that the Cu2+, Co2+ and Ni2+ ions are preferentially adsorbed by STA. The interaction mechanism determined was ion exchange and the thermodynamic studies showed that the system is entropically driven under standard condition.
Descrição: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Ambiental. Núcleo de Pesquisas e Pós-Graduação em Recursos Hídricos, Universidade Federal de Ouro Preto.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/13035
Licença: Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 20/12/2018 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que sejam citados o autor e o licenciante. Não permite o uso para fins comerciais nem a adaptação.
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